Năm 775, nhân việc tiết độ sứ Ngụy Bác[9] là Điền Thừa Tự kháng lệnh triều đình, tự ý xâm lấn đất Tương, Vệ thuộc trấn Chiêu Nghĩa; hai tiết độ sứ là Lý Bảo Thần ở Thành Đức[10] cùng Lý Chánh Kỉ ở Bình Lư[11] dâng biểu xin thảo phạt Ngụy Bác. Triều đình nghe theo, cử quân đánh Ngụy, Thao được giao nhiệm vụ cùng Lý Bảo Thần hợp với quân triều đình tại Thái Nguyên công đánh phía bắc, Lý Chánh Kỉ cùng quân triều đình tại Hoạt Bạc, Hà Dương, Giang Hoài đánh từ phía nam. Điền Thừa Tự thuyết phục Lý Chánh Kỉ lui quân, rồi sai sứ đến gặp Lý Bảo Thần, nguyện dâng đất Thương châu và đề nghị Ngụy, Triệu liên quân đánh Phạm Dương. Lý Bảo Thần cả mừng, liền nhận lời, liên kết với Điền Thừa Tự cùng nhau tiến đánh Thao, dùng kế nói với sứ giả:

Tôi nghe Chu công dung mạo như thần, nhưng chưa được thấy tận mặt. Xin cho xem dung nhan một lần, có được không?[12]

Thao bèn sai vẽ chân dung của mình gửi đến cho ông. Lúc Thao ra quân, Bảo Thần tuyển tinh binh khỏe mạnh, đưa bức hình của Chu Thao bảo họ gặp người giống như thế thì cứ nhằm mà bắn. Quân hai trấn giáp mặt nhau ở Ngõa Kiều, Chu Thao bị đại bại nhưng may mắn thoát được. Do việc này mà Triệu, Yên hiềm khích với nhau.

Năm 779, Đường Đức Tông lên ngôi[13], có ý diệt trừ nạn phiên trấn. Hai năm sau, Lý Bảo Thần chết, con là Lý Duy Nhạc tự lập làm lưu hậu ở Thành Đức, triều đình không công nhận và đưa quân thảo phạt. Biết tin, Lý Duy Nhạc liên kết với Điền Duyệt (cháu Điền Thừa Tự, nhận chức tiết độ sứ năm 779) và Lý Chánh Kỉ [14] và Lương Sùng Nghĩa ở Sơn Nam Đông Đạo[15]. Đức Tông hạ lệnh cho Thao tấn công Thành Đức từ phía bắc. Thao dẫn quân của mình tiến đánh Dịch châu, cử sứ giả Thái Hùng đến thuyết phục Thứ sử Dịch châu Trương Hiếu Thành đầu hàng triều đình, vì Ngụy, Triệu không bao lâu sẽ bị dẹp yên. Trương Hiếu Trung chấp nhận hàng phục. Thao viết thư lên triều đình, xin cho Trương Hiếu Thành lĩnh chức tiết độ sứ ở Thành Đức mặc dù Lý Duy Nhạc vẫn chưa bị đánh bại triệt để. Trương Hiếu Trung vui mừng và biết ơn Chu Thao, do đó hỏi cưới con gái ông cho con trai mình là Trương Mậu Hòa, hai nhà kết thông gia với nhau.

Quân Lư Long đánh bại quân Thành Đức nhiều trận, đến mùa xuân năm 782 thì hạ được Thúc Lộc (thuộc Thạch Gia Trang)rồi đánh sang Thâm châu[16], Lý Duy Nhạc vô cùng sợ hãi. Chưởng thư ký Thiệu Chân thuyết phục Duy Nhạc giết các tướng khuyên mình làm phản rồi quay về với triều đình. Tướng Mạnh Hựu do Ngụy Bác cử sang hỗ trợ Thành Đức, biết chuyện, mật báo với Điền Duyệt. Duyệt giận lắm, sai nha quan nhắn với Lý Duy Nhạc:

Thượng thư (chỉ Điền Duyệt) cử binh hôm nay chính là cứu giúp đại phu (tức Lý Duy Nhạc), đâu phải là tự ý làm càn. Mà nay đại phu nghe lời Thiệu Chân, sai em phụng biểu tạ tội, đổ cái tội phản nghịch cho thượng thư, tự cầu thoát thân, Thượng thư có điều chi phụ Đại phu mà phải đến nỗi như thế. Bây giờ nếu chém Thiệu Chân thì coi như chưa có việc gì, nếu không xin tuyệt giao với đại phu.

Lý Duy Nhạc theo lời phán quan Tất Hoa, cho chém Thiệu Chân, gửi đầu đến cho Điền Duyệt, rồi cử 1 vạn quân hợp với Mạnh Hựu bao vây Thúc Lộc. Quân của Thao và Trương Hiếu Trung liên thủ đánh bại quân Thành Đức ở thành Thúc Lộc. Lý Duy Nhạc đại bại, đốt trại bỏ trốn. Bộ tướng Vương Vũ Tuấn dưới quyền Lý Duy Nhạc do lo sợ rằng nếu mình thắng trận thì khi trở về sẽ bị Lý Duy Nhạc hại chết, nên cố ý đánh thua. Về phần Thao muốn nhân đà thắng lợi, tiến thẳng vào Hằng châu, trị sở của Thành Đức, nhưng Trương Hiếu Trung lại quay về Nghĩa Phong[17], bảo với các tướng sĩ rằng nếu mình tấn công gấp thì Lý Duy Nhạc, Vương Vũ Tuấn sẽ liên thủ với nhau, chi bằng tạm lui để nội bộ sinh bất hòa, Vương Vũ Tuấn sẽ sớm giết Lý Duy Nhạc[16] và còn bảo rằng Thao không thể là đồng minh mãi mãi. Thao biết chuyện cũng giữ quân ở Thúc Lộc, không đánh nữa.

Quả nhiên không lâu sau, Vương Vũ Tuấn làm loạn, bắt Lý Duy Nhạc rồi thắt cổ giết chết, gửi đầu về kinh sư[16]. Thâm châu Thứ sử Dương Vinh Quốc là anh rể Duy Nhạc, nghe tin liền đầu hàng Thao, riêng trấn Ngụy Bác vẫn chưa dẹp được. Triều đình chia nhỏ trấn Thành Đức, lấy Trương Hiếu Trung quản lý ba châu Dịch, Định, Thương, Vương Vũ Tuấn là Hằng, Ký đô Đoàn luyện Quan sát sứ, Khang Nhật Tri là Thâm, Triệu đô Đoàn luyện Quan sát sứ, tăng đất cho Lư Long thêm hai châu Đức[18], Lâm[19]. Thao xin cai quản cả Thâm châu, Đức Tông không theo và buộc ông về trấn. Thao oán giận và vẫn đóng quân ở Thâm châu. Còn Vương Vũ Tuấn và Khang Nhật Tri cũng không phục Trương Hiếu Trung. Điền Duyệt đang ở Ngụy châu, nghe tin này, bèn tìm cách thuyết phục Thao và Vương Vũ Tuấn liên kết cùng mình chống Đường, hứa nhường Bối châu cho Thao. Do vậy Chu, Vương liên thủ với Điền Duyệt chống lại triều đình. Thao còn sai nha quan Thái Hùng thuyết phục Trương Hiếu Thành liên minh cùng mình nhưng ông ta từ chối[16]. Sau đó Lý Sĩ Chân là Thứ sử Đức Châu và Lý Trường Khanh là Thứ sử Lệ châu bất hợp, Sĩ Chân cầu cứu Thao. Thao vốn có ý khác, liền sai Lý Tế đem 3.000 quân đến giúp, mời Sĩ châu đến Thâm châu nghị sự rồi cấm cố, cho Lý Tế nắm quyền ở Đức châu.

Đường Đức Tông sai sứ giả đến điều động quân Lư Long, Địch Dịch và Hằng Ký cùng tấn công Điền Duyệt. Vương Vũ Tuấn không phụng chiếu, sai mang sứ giả đến chỗ Chu Thao[16]. Thao nói với tướng sĩ dưới quyền:

Tướng sĩ có công to, ta tấu xin phong chức quan nhưng không được. Nay ta muốn cùng chư quân giả là đánh Ngụy châu, nhưng thực sự là đánh Mã Toại lấy Ôn Bão.

Hỏi đến lần thứ ba, tướng sĩ nhiều người tỏ ý không phục. Thao giết hơn 10 đại tướng và hoãn lại kế hoạch. Khang Nhật Tri đem việc ấy nói với tướng triều đình Mã Toại, Toại báo về kinh. Hoàng thượng cho rằng Ngụy châu chưa hạ được mà Vương Vũ Tuấn lại làm phản, nên tìm cách xoa dịu Chu Thao, do vậy xuống chiếu phong ông làm Thông Nghĩa Quận vương và cách chức một số người bất hòa với ông. Nhưng Chu Thao vẫn quyết tâm làm phản, đưa quân sang Triệu châu bức ép Khang Nhật Tri. Vương Vũ Tuấn cũng cử con là Vương Sĩ Chân làm lưu hậu ba châu Hằng, Ký, Thâm, bản thân mình tấn công Triệu châu. Khi đó em họ (con người cô) của Chu Thao là Thứ sử Trác châu Lưu Phanh thuyết phục ông đừng làm phản triều đình, ông không nghe nhưng cho rằng Lưu Phanh là người trung thành.

Lư Long Tiết độ Hành quân Tư mã là Thái Đình Ngọc có hiềm khích với Phán quan Trịnh Vân Quỳ (con rể Chu Thao), nên bàn với Chu Thử biếm Vân Quỳ làm Mạc châu tham quân, Thao lại tấu xin cho làm Chưởng thư ký. Quỳ gièm pha Đình Ngọc với Chu Thao, Đình Ngọc bèn cùng Chu Thể nói với Chu Thử rằng

Thao ở U trấn, nhiều việc tỏ ra tự chuyện, không biết tới huynh trưởng, không thể giao binh quyền được.

Thao nghe tin, giận lắm, nhiều lần gửi thư buộc Chu Thử giết hai kẻ ấy, Thử không theo, do vậy anh em xảy ra xung khắc. Lúc Thao kháng mệnh triều đình, Thượng muốn quy tội cho bọn Đình Ngọc để trấn an ông, bèn biếm chức Đình Ngọc là Tư hộ Liễu châu, Chu Thể làm Vạn châu nam phổ úy[16].